Arnavutköy’ü yangınlar kadar, belki de daha fazla etkileyen bir başka felaket de 1821 yılında ortaya çıkan Mora İsyanı’dır. Arnavutköy isyandan birkaç yıl öncesinde konumu itibariyle ülke dışından gelen Yunanlıların özgürlük ve ayaklanma fikirlerini yaymak için uygun bir yerdi. Çünkü Arnavutköy İstanbul’un merkezine uzak olduğundan kontrol edilebilmesi güç olarak düşünülüyordu. Bunun yanı sıra Arnavutköy’ün Eflak, Boğdan ve Rusya ile iyi ilişkiler içinde olması ve deniz yolu ile de buralara bağlantılı olması önemli bir etken olmuştur.

1814 yılında Odessa’da kurulan Filika Eteria’nın (Dostluk Derneği) üyeleri 1818 yılında Arnavutköy’de Yunanlılara özgürlük düşüncesini yaymak üzere faaliyetlerine başlamıştır. Ruslardan da önemli ölçüde destek gören derneğin amacı 1789 Fransız İhtilali’nden sonra Avrupa’da yayılan özgürlük ve milliyetçilik kavramlarını Rumlar arasında yeşertmek ve yaymaktı.
Osmanlı Devleti aleyhinde yapılan bu  faaliyetlerden endişelenen birçok aile çareyi köyü terk etmekte bulmuşlardır. Bu amaç için Arnavutköy’de  bulunan ve önemli isimlerden biri olan Odessalı Rum tüccar Nikolaos Sukufas hastalanmış ve 31 Temmuz 1819 da hayatını kaybetmiştir. Mora İsyanı’nın başlaması ve hızla yayılması üzerine Padişah Sultan II. Mahmud’un emriyle şüphelendiği Rumlara Osmanlı yönetimi ağır cezalar uygulamıştır. Rum zenginlerinin evleri ellerinden alınıp Musevilere satılmıştır.
10 Nisan 1821′de İstanbul’da Rum Patriği V. Grigorios’un idamının ardından Arnavutköy Rumlarının dini lideri Theodorupolis Metropoliti Anthimos Efendi, Edirne Metropoliti Dorotheos ve Tırnova Metropoliti İoannitios asılmıştır. Olayların yatışmasından sonra Arnavutköy halkı kendi hayatlarına dönmüştür. Padişah Sultan II. Mahmud tekrar böyle olayların yaşanmaması için denizden ve karadan giren ve çıkanların  kontrol edilmesi amacıyla bir kışla - karakol yaptırmıştır. 1821 Mora ayaklanmasına destek veren zengin Rum ailelerinin köyden gönderilmesiyle yerlerine Museviler yerleşmiş ve 1887 yılındaki yangına kadar yaşamaya devam etmişlerdir.
1912′deki kayıtlarda 493 Müslüman yaşarken, 642 Ecnebi, 342 Ermeni, 32 Yahudi, 5973 Rum yaşamaktaydı. 1922′lerde ise Rum nüfusu 6000′i geçmekteydi. Rumlar 1923′te Yunanistan’a ve İstanbul’un büyük semtlerine yerleşmeye başlamışlardır. Böylelikle semtteki Rum nüfusu giderek azalmıştır.
1950′de 3000 kişi olan Rum halkı İstanbul’da meydana gelen 6-7 Eylül 1955′teki olaylar, 1964 Kararnamesi ve 1974 Kıbrıs olaylarından  sonra köyü terk etmişlerdir.
6-7 Eylül olaylarında çapulcular Rumların evlerini, kiliselerini harap etmiş ve yağmalamışlar, otomobilleri kırıp parçalamış ve Arnavutköy deresine atmışlar. O dönemde tüm bu olaylar yaşanırken  Rumları koruyan ve çapulcuları engellemeye çalışan Türkler olduğu gibi, çapulculara Rumların evlerini ve dükkanlarını göstererek onlara yardımcı olan kötü niyetli kişiler de vardı.
Rumlar kendi çilek bahçelerinde çalıştırmak üzere Rize’den ve Giresun’dan genç tarım işçileri getirmişlerdi. Daha sonraları bu tarım işçilerinin aileleri de semte gelip yerleşmişlerdi. Zaman zaman Karadeniz’den gelen Türklerle, yerleşik Rumlar arasında kültürel farklardan kaynaklanan bazı sorunlar çıkmış olsa da 1955′in eylül ayında yaşananlar kadar ciddi olaylar yaşanmamıştı.
Taksiarhis Kilisesi’ndeki 400 yıllık “Mavromolos Meryemi” ikonası kırılarak dışarı fırlatılmıştır. Bu ikona daha önce Rumeli Feneri ile Rumeli Kavağı arasında bulunan Rumların “Mavromolos” diye adlandırdıkları tepedeki Manastırda bulunmaktaydı. 12. yüzyılda inşa edilmiş olan manastır, padişahlara ait vakıf arazisinde bulunduğundan dolayı 1713 senesinde yıktırılmış, keşişleri de sağa sola dağılmışlardı. Bu keşişlerden birinin ikonayı kapıp Arnavutköy’deki Taksiarhis Kilisesi’ne teslim etmesiyle Arnavutköylü Rumlar tarafından da önem kazanmıştı. Meryem Ana yortusunun yapıldığı gün Rum halkı Mavromolos ikonasını alır, Mavromolos tepesine götürürler, orada ibadetlerini yaptıktan sonra geriye dönerlerdi. Olaylar sırasında büyük ölçüde zarar gören bu ikona bir hayırseverin yardımıyla 1957 senesinde onarılmaya çalışılmıştır. Rumların başına gelen büyük felaketlerden sayılan bu olaylardan sonra Rum nüfusu azalmaya başlamış, Rumların yerine Türkler yerleşmeye başlamıştır. Günümüzde de Karadeniz’den gelerek semte yerleşmiş olanların çokluğu göze çarpmaktadır.